4  Nguyên lý

Tổng hoạt độ phóng xạ alpha và beta được xác định bằng cách sử dụng phương pháp đếm dòng khí hoặc đếm nhấp nháy rắn trên lớp đất mịn, mỏng trên một khay. ^{[1], [2], [3]}

Việc xác định tổng hoạt độ alpha và beta không phải là phép xác định tuyệt đối các thành phần phóng xạ alpha và beta của mẫu, mà là phép xác định tương đối dựa vào chất phát ra bức xạ alpha và beta dùng để tạo nên nguồn chuẩn hiệu chuẩn. Các kiểu xác định này cũng được biết như là chỉ số alpha và chỉ số beta.

5  Thuốc thử và thiết bị

5.1  Dung môi loại bỏ dầu

5.2  Chất cố định, ví dụ xenlulo nitrat (Parlodion®2)), đến 10 g/L trong axeton.

5.3  Khay, làm bằng thép không gỉ có đường kính phù hợp với thiết bị đo.

5.4  Cân phân tích, chính xác đến 0,1 mg.

5.5  Máy đếm tỉ lệ dòng khí hoặc máy đếm nhấp nháy rắn (như ZnS), được thiết kế để phân biệt giữa hoạt độ phóng xạ alpha và beta.

...

...

...

6.1  Chuẩn bị nguồn

Chuẩn bị nguồn bao gồm các giai đoạn sau:

a) Làm sạch khay (5.3) sử dụng dung môi loại bỏ dầu (5.1).

b) Lắng đọng đồng đều một lượng đã biết mẫu thử, m, được chuẩn bị theo TCVN 10758-2 (ISO 18589-2) để có thể thu được một lớp mỏng nhất với mật độ bề mặt nhỏ hơn 20 mg/cm².

c) Khối lượng mẫu phải nằm trong khoảng từ giá trị nhỏ nhất đến giá trị lớn nhất của đường chuẩn.

d) Đặt khay lên một bề mặt ngang.

e) Nên phủ lớp lắng đọng sử dụng chất cố định (ví dụ 10 mL Parlodion hòa tan trong đĩa thử 130 mm) và để bay hơi ở nhiệt độ xung quanh (lấy cùng lượng chất cố định như được dùng để chuẩn bị nguồn chuẩn). Mục đích của thao tác này là để cố định lâu dài một lớp phim mỏng lên bề mặt của mẫu trên khay.

Nguồn đã sẵn sàng để xác định tổng hoạt độ phóng xạ alpha và beta sử dụng thiết bị đo đã được hiệu chuẩn trước đó.

Khay cần phải được bảo quản phù hợp trước khi đo, tránh mọi nguy cơ nhiễm bẩn.

...

...

...

- Hiện tượng tự hấp thụ tùy thuộc vào thành phần nền mẫu cũng như độ dầy của lớp lắng đọng có xu hướng ước tính thấp tổng hoạt độ phóng xạ, đặc biệt hoạt độ phóng xạ alpha.

- Khó để chuẩn bị nguồn mỏng với độ dầy đồng đều, cần phải không thay đổi từ lần chuẩn bị này đến lần chuẩn bị khác.

6.2  Hiệu chuẩn

6.2.1  Nguyên lý

Hiệu suất đếm và độ không đảm bảo được xác định bằng cách sử dụng nguồn hiệu chuẩn so sánh mẫu đất ^{[4], [5], [6]} được chuẩn bị bởi

a) Các cơ quan đo lường sử dụng mẫu đất chuẩn được cung cấp;

b) Phòng thử nghiệm sử dụng mẫu đất giống với đặc tính đất được phân tích, tính đồng nhất đã được đánh giá kỹ lưỡng. Các đất này trở thành đất chuẩn sau khi thêm chuẩn, riêng rẽ với dung dịch hiệu chuẩn alpha và beta có hoạt độ đủ lớn để hoạt độ của các nhân phóng xạ tự nhiên hoặc nhân tạo hiện có trong đất đại diện nhỏ hơn 2 % so với tổng hoạt độ trong đất chuẩn.

Trong các dung dịch chuẩn của các nhân phóng xạ alpha nhân tạo, ²⁴¹Am và ²³⁹Pu thường được lựa chọn. Nếu ²³⁹Pu được dùng thì sự xuất hiện của ²⁴¹Pu được xem như tạp chất cần phải được xem xét. Trong các dung dịch chuẩn của các nhân phóng xạ beta nhân tạo, ⁹⁰Sr+⁹⁰Y thường được lựa chọn. Cuối cùng, trong các dung dịch chuẩn tự nhiên, U tự nhiên và ⁴⁰K thường được lựa chọn.

Ví dụ về phương pháp chuẩn bị nguồn hiệu chuẩn với plutoni để đo tổng hoạt độ phóng xạ a được nêu trong Phụ lục A. Một cách tương tự có thể được tiến hành bằng phương pháp thêm chuẩn.

...

...

...

Nên chọn cửa sổ alpha và beta sao cho c gần bằng không. Sau đó chỉ cần xem xét hệ số hiệu chính c là đủ. Nếu không thực hiện được, cần xem xét cả hệ số hiệu chính c và beta-alpha.

6.2.2  Quy trình

6.2.2.1  Hiệu chuẩn beta

Quy trình hiệu chuẩn máy đếm như sau

a) Lắng đọng một lớp mỏng đất chuẩn theo quy trình như được nêu ở 6.1.

b) Lựa chọn độ rộng của cửa sổ alpha và beta

c) Lựa chọn t_sb để thu được ít nhất 10⁴ số đếm trong cửa sổ beta.

d) Xác định tốc độ đếm của nguồn hiệu chuẩn trong các cửa sổ của chúng.

e) Kiểm tra xác nhận tốc độ đếm trong cửa sổ alpha bằng không hoặc tương thích với số đếm phông nền của thiết bị.

...

...

...

(1)

6.2.2  Hiệu chuẩn alpha

Quy trình hiệu chuẩn máy đếm như sau

a) Lắng đọng một lớp mỏng đất chuẩn theo quy trình như được nêu ở 6.1.

b) Lựa chọn độ rộng của cửa sổ alpha và beta.

c) Lựa chọn t_sa để thu được ít nhất 10⁴ số đếm trong cửa sổ beta.

d) Xác định tốc độ đếm của nguồn hiệu chuẩn trong các cửa sổ của chúng.

e) Tính hệ số hiệu chính c theo Công thức (2):

...

...

...

(2)

Trong đó  là tốc độ đếm trong cửa sổ beta khi đo nguồn hiệu chuẩn alpha.

f) Tính hiệu suất đếm của máy đếm, chia tốc độ đếm ghi được cho hoạt độ của nguồn hiệu chuẩn theo Công thức (3):

(3)

6.3  Đường chuẩn

Nói chung, rất khó để tạo ra nguồn mẫu giống với nguồn hiệu chuẩn. Để tránh sai khác của hiện tượng tự hấp thụ giữa chúng, để thuận tiện nên xây dựng một đường chuẩn của khối lượng mẫu với hiệu suất đếm, e(m). Hiệu ứng tự hấp thụ là quan trọng hơn trong số đếm alpha.

6.4  Xác định phông nền

Đo phông nền sử dụng khay được chuẩn bị theo đúng cách như đối với nguồn mẫu. Đặt tốc độ đếm đo được là r_0a và r_0b.

...

...

...

Hoạt độ phóng xạ alpha và beta trên đơn vị khối lượng được ước tính bằng cách đếm nguồn mẫu với thời gian thích hợp.

Điều kiện thiết bị được sử dụng phải như nhau đối với phép đo mẫu, đo phông nền và nguồn hiệu chuẩn.

Thời gian đếm tùy thuộc vào tốc độ đếm mẫu, phông nền, giới hạn phát hiện yêu cầu và ngưỡng quyết định.

r_ga và r_gb được hiệu chính về sự đóng góp phông nền và r_gb được hiệu chính về sự đóng góp của c.

7  Biểu thị kết quả

7.1  Hoạt độ trên đơn vị khối lượng

7.1.1  Tính hoạt độ alpha trên đơn vị khối lượng

Tổng hoạt độ alpha trên đơn vị khối lượng, a_a được tính theo Công thức (4):

...

...

...

Trong đó

7.1.2  Tính hoạt độ beta trên đơn vị khối lượng

Tổng hoạt độ beta trên đơn vi Khối lượng, a_b được tính theo Công thức (5):

(5)

Trong đó

Nếu c có thể bỏ qua, c = 0, và Công thức (5) trở thành tương tự như Công thức (4).

7.2  Độ không đảm bảo chuẩn

7.2.1  Độ không đảm bảo chuẩn của hoạt độ alpha trên một đơn vị khối lượng

...

...

...

(6)

Trong đó độ không đảm bảo của thời gian đếm có thể bỏ qua.

Độ không đảm bảo chuẩn tương đối w được tính theo Công thức (7):

(7)

Độ không đảm bảo chuẩn tương đối của e_a được tính theo Công thức (8):

(8)

...

...

...

Để tính giới hạn phát hiện, cần tính độ không đảm bảo chuẩn của .(xem ISO 11929^[1]), nghĩa là độ không đảm bảo chuẩn của a_a là hàm số của giá trị thực của nó, theo Công thức (9):

(9)

7.2.2  Độ không đảm bảo chuẩn của hoạt độ beta trên một đơn vị khối lượng

Như quy định tại TCVN 9595-3 (ISO/IEC Guide 98-3), độ không đảm bảo chuẩn của a_b được tính theo Công thức (10) và (11):

(10)

Với

...

...

...

Trong đó độ không đảm bảo của thời gian đếm có thể bỏ qua.

Độ không đảm bảo chuẩn tương đối của w được tính theo Công thức (12):

(12)

Độ không đảm bảo chuẩn tương đối e_b được tính theo Công thức (13):

(13)

Độ không đảm bảo chuẩn tương đối của X được tính theo Công thức (14):

...

...

...

Để tính giới hạn phát hiện (xem ISO 11929), cần tính , nghĩa là độ không đảm bảo chuẩn của a_b là hàm số của giá trị thực của nó, theo Công thức (15):

(15)

Nếu c có thể bỏ qua, c = 0, và công thức (10) và (15) tương tự với Công thức (6) và (9).

7.3  Ngưỡng quyết định

7.3.1  Ngưỡng quyết định của hoạt độ alpha trên đơn vị khối lượng

Ngưỡng quyết định,  (Xem ISO 11929), thu được từ Công thức (9) với  = 0 và được tính theo Công thức (16):

(16)

...

...

...

7.3.2  Ngưỡng quyết định của hoạt độ beta trên đơn vị khối lượng

Ngưỡng quyết định,  (Xem ISO 11929), thu được từ Công thức (15) với  = 0 và được tính theo Công thức (17):

(17)

a = 0,05 với k_1-a = 1,65 thường được chọn mặc định.

Nếu c có thể bỏ qua, c = 0, và Công thức (17) tương tự với Công thức (16).

7.4  Giới hạn phát hiện

7.4.1  Giới hạn phát hiện của hoạt độ alpha trên đơn vị khối lượng

Giới hạn phát hiện  được tính theo Công thức (18) (xem ISO 11929):

...

...

...

(18)

b = 0,05 với k_1-b = 1,65 thường được chọn mặc định.

Giới hạn phát hiện có thể được tính bằng cách giải Công thức (18) đối với  hoặc, đơn giản hơn, bằng cách lặp lại với phép tính xấp xỉ

Khi lấy a = b, thì k_1-a = k_1-b = k và giải Công thức (18) được Công thức (19):

(19)

7.4.2  Giới hạn phát hiện của hoạt độ beta trên đơn vị khối lượng

Giới hạn phát hiện  được tính theo Công thức (20) (xem ISO 11929):

(20)

...

...

...

Giới hạn phát hiện có thể tính được bằng cách giải công thức (20) đối với , đơn giản hơn, bằng cách lặp lại với phép tính xấp xỉ

Nếu c có thể bỏ qua, c = 0, và Công thức (20) tương tự với Công thức (18).

Khi lấy a = b, k_1-a = k_1-b = k và giải Công thức (20) được Công thức (21):

(21)

7.5  Giới hạn tin cậy

Giới hạn dưới, , và giới hạn trên, , được tính theo Công thức (22) và (23):

...

...

...

(23)

Trong đó  trong đó F là hàm phân bố của phân bố chuẩn

Đặt w = 1 nếu a ≥ 4 u(a) .Trong trường hợp này:

(24)

g = 0,05 với k_1-g/2 = 1.96 thường được chọn mặc định.

8  Báo cáo thử nghiệm

...

...

...

a) Viện dẫn tiêu chuẩn này;

b) Tất cả các thông tin để nhận dạng mẫu;

c) Các đơn vị để biểu thị kết quả;

d) Kết quả thử, a ± u(a) hoặc a ± U, với giá trị k liên đới.

Có thể đưa ra các thông tin bổ sung như:

- Xác suất, a, b, và (1-g);

- Ngưỡng quyết định và giới hạn phát hiện;

Tùy thuộc vào yêu cầu của khách hàng, có những cách khác nhau để thể hiện kết quả:

- Nếu nồng độ hoạt độ phóng xạ, a , được so sánh với ngưỡng quyết định (xem ISO 11929) thì kết quả của phép đo cần phải thể hiện là ≤ a^* nếu kết quả thấp hơn ngưỡng quyết định;

...

...

...

Nếu giới hạn phát hiện vượt quá giá trị hướng dẫn, thì phải lập thành tài liệu là phương pháp đo không phù hợp với mục đích của phép đo.

- Mọi thông tin liên quan có thể ảnh hưởng đến kết quả.

Phụ lục A

(Tham khảo)

Chuẩn bị nguồn hiệu chuẩn với plutoni 239

A.1  Nguyên lý

Một lượng đã biết ²³⁹Pu được thêm vào mẫu đất trong môi trường nước, cần phải xem xét những thất thoát hoạt độ phóng xạ trong thao tác.

A.2  Chuẩn bị mẫu đã thêm chuẩn

...

...

...

a) Chuẩn bị đất, theo quy trình được mô tả trong TCVN 10758-2 (ISO 18589-2).

b) Chuyển phần mẫu thử đất (khoảng 5 g) vào cốc thủy tinh, B1, khối lượng cốc đã biết.

c) Sấy khô trong lò ở (105 ± 10) °C trong 1 h, để nguội trong bình hút ẩm và xác định khối lượng của đất hiện có bằng cách tính độ chênh lệch khối lượng m₁.

d) Thêm 10 mL nước và khuấy nhẹ trong 1 h cho đến khi dung dịch đồng nhất.

e) Thêm bằng cách cân một lượng đã biết chuẩn ²³⁹Pu, A_th và khuấy trong khoảng 1 h.

f) Vừa đun vừa khuấy dung dịch cho đến khi mẫu tạo thể rắn.

g) Sấy khô trong lò ở (105 ± 10) °C cho đến khối lượng không đổi.

h) Để nguội sau đó dùng xẻng lấy mẫu đã thêm chuẩn cho qua sàng 200 μm. Đây là đất chuẩn.

A.3  Xác định hoạt độ mẫu đã thêm chuẩn

...

...

...

a) Xác định khối lượng của đất chuẩn, m₂.

b) Xác định hoạt độ của đất chuẩn, A_exp, theo quy trình trong TCVN 10758-4 (ISO 18589-4).

A.4  Xác định hoạt độ còn lại

Hoạt độ còn lại tương ứng với thất thoát hoạt độ trong quá trình chuẩn bị mẫu đã thêm chuẩn. Để xác định hoạt độ này, thao tác sau đây cần phải tiến hành

a) Đặt sàng và máy trộn được sử dụng vào cốc B1.

b) Rửa bằng dung dịch axit nitric, c(HNO₃) = 4 mol/L, và giữ lại dung dịch rửa.

c) Xác định hoạt tính còn lại, A_res, của ²³⁹Pu bằng cách đo hoạt độ a của dung dịch còn lại.

A.5  Chuẩn bị và đo nguồn hiệu chuẩn

Quy trình được tiến hành như sau

...

...

...

b) Thêm chất cố định vào khay.

c) Xác định tốc độ đếm a của nguồn hiệu chuẩn sử dụng các điều kiện thiết bị giống như được dùng cho tất cả các phép đo.

Để chuẩn bị các nguồn hiệu chuẩn này, phải sử dụng lượng đất đã thêm chuẩn và chất cố định như nhau trong quá trình chuẩn bị nguồn đo (xem 6.1).

A.6  Xác định hiệu suất

Ngoại trừ độ không đảm bảo, nếu Công thức (A.1) được kiểm tra xác nhận, hiệu suất đếm có thể được xác định theo Công thức (A.2):

A_exp = A_th - A_res

(A.1)

(A.2)

...

...

...

A_a = A_exp×m₃/m₂

THƯ MỤC TÀI LIỆU THAM KHẢO

[1]  NF M 60-790-5, Énergie nucléaire — Mesure de la radioactivité dans l'environnement — Sol. Partie 5: méthode de mesure de l'indice de radioactivité alpha globale en équivalent 239 Pu et de I'indice de radioactivité bêta globale en équivalent ⁹⁰Sr et ⁹⁰Y à I'équilibre dans des échantillons de sol, 1999

[2]  CSN, Procedimiento de medida del índice de actividad alfa y beta total en suelos, Colección Informes Técnicos 11.2003, Procedimiento 3.3, 2005

[3]  ASTM D3648-04, Standard Practices for the Measurement of Radioactivity, 2004

[4]  NUREG-1576, EPA 402-B-04-001A, NTIS PB2004-105421, Multi-Agency Radiological Laboratory Analytical Protocols Manual (MARLAP), 2005

[5]  U.S. Department of Energy, The Procedures Manual of the Environmental Measurements Laboratory, HASL-300, 1999

[6]  AKU, Recommendations for the surveillance of environmental radioactivity (in German), Loseblattsammlung des Arbeitskreises Umweltüberwachung (AKU) des Fachverbandes für Strahlenschutz e.V., WlNTER M., Narrog J., Kukl w., Vilgis M. (eds.), ISSN 1013-4506,1999

...

...

...

[8]  ISO 11929, Determination of the characteristic limits (decision threshold, detection limit and limits of the confidence interval) for measurements of ionizing radiation - Fundamentals and application

[9]  TCVN 9595-3 (ISO/IEC Guide 98-3), Độ không đảm bảo đo - Phần 3 : Hướng dẫn trình bày độ không đảm bảo đo (GUM:1995)

[10]  TCVN 10758-4 (ISO 18589-4), Đo hoạt độ phóng xạ trong môi trường - Đất - Phần 4: Đo các đồng vị plutoni (plutoni 238 và plutoni 239+240) bằng phổ alpha.

[1] TCVN 6398-9 (ISO 31-9) được thay bằng TCVN 7870-10 (ISO 80000-10)

2) Parlodion® là một ví dụ về sản phẩm phù hợp có bán sẵn. Thông tin này được đưa ra chỉ tạo thuận lợi cho người sử dụng mà không phải là xác nhận của tiêu chuẩn về sản phẩm này.

Tiêu chuẩn quốc gia TCVN 10758-6:2016 (ISO 18589-6:2009) về Đo hoạt độ phóng xạ trong môi trường - Đất - Phần 6: Đo tổng hoạt độ alpha và tổng hoạt độ belta